Search academic texts

Information × Registration Number 0412U005206, Candidate dissertation Status к.х.н. Date 19-06-2012 popup.evolution o Title Catalytic properties of composites based on zirconia and transition metal oxides (Cu, Co, Ni) in the oxidation of methane Author Shashkova Tetiana Kostiyantynivna, popup.head Orlyk Svitlana Mikytivna popup.opponent Стрижак Петро Євгенович popup.opponent Діюк Віталій Євгенович Description Дисертацію присвячено з'ясуванню впливу оксидів перехідних металів (СuO, CoO, NiO) та металів платинової групи (Pt, Pd, Rh) в складі композитів на основі ітрій- (скандій-) стабілізованого діоксиду цирконію, як прототипів анодних матеріалів твердооксидних паливних елементів (ТОПЕ), на їх каталітичні властивості в процесах окиснювального перетворення метану. Показано, що композити на основі ітрійстабілізованого діоксиду цирконію і оксидів перехідних металів (CuO, CoO, NiO) виявляють високу активність в реакціях гетерогенно-каталітичного окиснення метану (глибокого та парціального): 75-99 % конверсія метану досягається в температурному інтервалі 600- 800 °С, характерному для роботи середньотемпературних ТОПЕ. Регулювання кількості та рухливості поверхневого кисню шляхом оптимізації хімічного складу таких систем дозволяє підвищити їх активність. Найбільш активний в реакції глибокого окиснення метану композит складу 10 %Со,10 %Ni/[YSZ+CeO2] містить структуру шпінелі, більш активної і стабільної в умовах окиснювального процесу. Підвищення активності композитних каталізаторів, допованих металами платинової групи, як показано для паладійвмісного зразка, пов'язано з їх впливом на окисно-відновні властивості оксидних композитів. Встановлено, що промотуючий вплив металів платинової групи (Pd, Pt, Rh) залежить від складу реакційної суміші (стехіометрія парціального чи глибокого окиснення, присутність діоксиду сірки). Вища активність Pt-вмісного каталізатора в реакціях парціального і глибокого окиснення метану в присутності SO2 обумовлена значно вищою активністю платини в реакції окиснення діоксиду сірки і відповідним зменшенням блокування активної поверхні діоксидом сірки. Показано, що бінарні Сo-Cu та Ni-Cu композити на основі YSZ характеризуються високою термічною стійкістю (до 1000 С) і стабільністю показників активності протягом повторних циклів роботи (каталіз в умовах підвищення-зниження температури в інтервалі 550-800 °С) в процесах окиснення метану. Registration Date 2012-06-19 popup.nrat_date 2020-04-04 Close