Registration Number
0825U003807, PhD dissertation
Status
Доктор філософії
Date
03-11-2025
popup.evolution
o
Title
Materials based on silica and aluminosilicate for environmental protection
Author
Junjie Yu,
popup.head Viktoriia Y. Tobilko
popup.opponent Nadiia V. Roik
popup.opponent Iryna V. Romanova
popup.review Iryna V. Kosogina
popup.review Inna M. Trus
popup.rada
National Technical University of Ukraine «Igor Sikorsky Kyiv Polytechnic Institute»
Description
Дисертація присвячена одержанню матеріалів на основі природної та штучної сировини для захисту вод від забруднення різними токсикантами. Доцільним є розробка технологій із використанням адсорбентів на основі доступної і дешевої сировини. Перспективними є природні, штучні та техногенні силікати. Застосовуючи різні способи модифікування їх поверхні, можна отримати сорбенти з покращеними характеристиками. Одержання так званих «low-cost» матеріалів на основі алюмосилікатів у гранульованій формі дозволить швидко розділяти фази. Важливим питанням є дослідження особливостей одержання таких матеріалів та вивчення закономірностей видалення важких металів та барвників із вод.
У першому розділі дисертації викладено огляд літератури щодо адсорбентів, які використовуються для захисту вод. Проаналізовано методи одержання сорбентів на основі синтетичних силікатів і природної та штучної алюмосилікатної сировини.
Другий розділ містить опис методик одержання адсорбентів та методів досліджень: скануюча та трансмісійна електронна мікроскопії, рентгенографічний метод аналізу, рентгенівська фотоелектронна та інфрачервона спектроскопії, метод низько температурної адсорбції-десорбції азоту, диференціально-термічний та гравіметричний аналізи. метод визначення реологічних характеристих глинистих суспензій, метод атомно-емісійної спектрометрії з індуктивно зв’язаною плазмою та спектрофотометричний метод.
Третій розділ присвячено синтезу дендритних мезопоруватих наночасточок кремнезему (DMSN), модифікованих нульвалетним залізом і 3-Амінопропілтриетоксисиланом та дослідженню їх ефективності щодо видалення Cu(II) з вод. Встановлено вплив часу синтезу на одержання монодисперсних мікросфер Показано, що зразки, отримані в результаті синтезу, проведеному при різній тривалості перемішування (1,5 (DMSN-1.5), 3 (DMSN-3) та 5 годин (DMSN-5), являють собою монодисперсні сфери діаметром 200 нм. Встановлено, що для всіх мікросфер характерні ізотерми IV типу з петлями гістерезису типу H3. Розміри пор усіх мікросфер коливаються від 5 до 50 нм, а питома поверхня складає 504, 452 та 308 м2/г для DMSN-1.5; DMSN-3; DMSN-5 відповідно. Встановлено, що час синтезу 1,5 години є оптимальним для морфології без значної коалесценції пор або потовщення країв.
Одержано адсорбент (Fe0@DMSN) шляхом нанесення часточок Fe0 на поверхню DMSN-1.5. Отримані ізотерми адсорбції/десорбції азоту зразків належать до ізотерм IV типу з петлею гістерезису типу H3. Значення питомої площі поверхні для модифікованого зразка майже вдвічі менше, ніж для синтезованого DMSN. Розподіл пор за розміром показує широкий діапазон (3-50 нм). Встановлено, що при pH = 5,7 максимальна адсорбційна здатність Fe0@DMSN по відношенню до іонів міді становить 39,8 мг•г-1, що в 57 разів вище, ніж у DMSN-1,5 (0,7 мг•г-1).
Отримано аміно-функціональний адсорбент шляхом модифікації дендритних мезопоруватих наночасточок кремнезему 3-амінопропілтриетоксисиланом (DMSN-NH2). Ізотерми адсорбції/десорбції азоту зразків відносяться до IV типу з петлями гістерезису H3. Такий тип ізотерми характерний для матеріалів з мезопористою структурою. Встановлено, що вихідний DMSN практично не проявляє адсорбційної здатності до іонів міді при pH 6. DMSN-NH2 демонструє ефективне видалення Cu(II) у всьому досліджуваному діапазоні рН.
У четвертому розділі приведені результати видалення Cu2+ та метиленового блакитного матеріалами на основі силікагелю та оксиду нікелю з різним масовим співвідношенням компонентів (SiO2@0,5NiO та SiO2@NiO). Отримані ізотерми адсорбції/десорбції азоту належать до ізотерм IV типу. Ці матеріали мають вузький діапазон мезопор (2,5 – 3 нм). Показано, що в ряду SiO2 > SiO2@0,5NiO > SiO2@NiO питома площа поверхні зменшилася з 411 м2/г до 186 м2/г. Встановлено, що SiO2 практично не сорбує іони міді при pH 5,5. Максимальні значення сорбції дорівнюють 0,9 мг/г та 1,7 мг/г для зразків SiO2@0,5NiO та SiO2@NiO відповідно. Показано, що видалення метиленового блакитного з розчину синтезованими матеріалами відбувається досить швидко, а максимальну адсорбційну здатність (19.3 мг/г) має зразок з масовим співвідношенням SiO2 до NiO (1:0,5).
У п’ятому розділі представлені дані по видаленню іонів міді матеріалами на основі силікатів природного та техногенного походження. Одержано гранули з використанням модифікованого сапоніту та альгінату натрію і адсорбент на основі золи-виносу. Для отримання стійких у водному середовищі гранул було досліджено реологічну поведінку глинистих суспензій. Підібрано необхідні умови для грануляції. Досліджено характеристики та термічні властивості отриманих адсорбентів. Вивчено морфологію, фазовий та хімічний склад сорбентів на основі золи-виносу з нанесеним шаром цеоліту. Встановлено, що осадження цеолітної фази на поверхню золи-виносу збільшує сорбційну здатність міді з 4,94 мг/г до 6,53 мг/г.
Практична значимість роботи полягає в тому, що отримані матеріали можуть бути використані при розробці сорбентів для захисту водного середовища від токсикантів різної природи.
Registration Date
2025-09-29
popup.nrat_date
2025-11-04 / 2026-07-01
