Пошук академічних текстів

Реєстраційний номер

0220U101818, 0119U002378 , Науково-дослідна робота

Назва роботи

Модифіковані кислотами та 3d металами бентоніти і клиноптилоліти з родовищ України як каталізатори перетворень гліцерину та його похідних.

Назва етапу роботи

Керівник роботи

Яволовський Аркадій Олександрович, Доктор хімічних наук

Дата реєстрації

26-02-2020

Організація виконавець

Фiзико-хiмiчний iнститут iм. О.В.Богатського НАН України

Опис етапу

Об'єкти дослідження – природні алюмосилікати (бентоніт, клиноптилоліт), гліцерин. Мета дослідження – розробка наукових основ комплексу каталітичних методів перетворень гліцерину у «малотоннажні продукти», які уявляють перспективність у якості присадок для моторних палив, фармації, косметиці, харчової промисловості, а також для комбінаторної хімії в якості напівпродуктів, синтонів тощо. Методи дослідження – спектрофотометрія, кінетика, потенціометрія, газо-рідинна хроматографія. Досліджено зразки природних КП [(гейландит), Сокирницьке родовище, Закарпатська обл., хімічній склад: SiO2 – 71,5%; Al2O3 – 13,1%; Fe2O3 – 0,9%; основні фази: клиноптилоліт, морденіт, a Fe2O3, α-кварц] та БТ [(монтморилоніт)], Дашуковське родовище, Черкаська обл., хімічній склад: SiO2 – 49,6%; Al2O3 – 13,5%; Fe2O3 – 7,2%; фазовий склад: монтморилоніт, α-кварц]. Модифікацію вихідних зразків, із середнім діаметром частинок 1,5 мм, проводили розчинами нітратної кислоти (НК) (С=1÷3 моль/л, 100°С, =1÷3 год). (Зразки отриманих каталізаторів позначаються як Н-БТ-τ_С та Н-КП-τ_С). Отримані зразки каталізаторів мають неоднорідно-пористу структуру з наявністю мікро- та мезопор. Кислотність поверхні каталізаторів оцінювали за величиною рН водної суспензії зразків. Для зразків H-КП: 1_3 pH = 2,7; 1_1 pH = 3,2; 3_3 pH = 3,2. Для зразків H-БТ: 3_1 pH = 4,0; 1_1 pH = 4,0; 3_3 pH = 3,7. Вони містять кислотні центри як Льюїса (КЦЛ), так і Бренстенда (КЦБ). У випадку Н-БТ-3-3 домінують КЦЛ, а Н-КП-3-3 – КЦБ. Каталітичні властивості зразків Н-БТ і Н-КП зіставлено на прикладах реакцій гліцерину (ГЛ) з ацетоном (Ац) та бензальдегідом (БА). Встановлено, що концентрація НК в більшій мірі, ніж тривалість обробки природних алюмосилікатів кислотою, впливає на активність відповідних зразків. Знайдено, що зразки Н-БТ-1_3 та Н-БТ-3_3 проявляють більшу каталітичну активність ніж Н-БТ-1_1, Н-БТ-3_1 та сульфокатіоніт КУ-2.

Опис продукції

Досліджено зразки КП (гейландит) та БТ (монтморилоніт). Модифікацію просіяних фракцій із середнім діаметром частинок не більше 1,5 мм, проводили при100°С розчинами нітратної кислоти (НК) з концентрацією С= 1÷3 моль/л, протягом 1÷3 год. Одержані зразки каталізаторів мають неоднорідно-пористу структуру з наявністю мікро- та мезопор. Каталітичні властивості зразків Н-БТ і Н-КП зіставлено на прикладах реакцій гліцерину (ГЛ) з ацетоном та бензальдегідом. Встановлено, що концентрація НК в більшій мірі, ніж тривалість обробки вихідного алюмосилікату кислотою, впливає на активність відповідних каталізаторів. При взаємодії ГЛ з ацетоном (Ац) у присутності зразка Н-БТ порядок реакції по ГЛ (nГЛ) складає n=1, в той час як у випадку зразка Н-КП цей показник n=2. Запропоновано альтернативні маршрути реакції. Виявлено, що при надлишку оцтової кислоти ацилування ГЛ може протікати без каталізатора. У даному випадку, хімічна природа каталізатора та його кількість, в основному, обумовлюють селективність по продуктам реакції.

Автори роботи

Давтян Аракся Сейранівна
Камалов Герберт Леонович
Левченко Ольга Олександрівна
Чіхічін Дмитро Герасимович
Яволовський Аркадій Олександрович

Додано в НРАТ

2020-04-02