Пошук академічних текстів

Інформація × Реєстраційний номер 0224U033051, (0123U103201) , Науково-дослідна робота Назва роботи Бікаталітичні системи на основі оксидоредуктаз для «зелених» аеробних процесів окислення Назва етапу роботи Лакказо-медіаторні системи для процесів окислення субстратів з відновлювальної рослинної сировини Керівник роботи Шендрик Олександр Миколайович, Доктор хімічних наук Дата реєстрації 16-12-2024 Організація виконавець Донецький національний університет імені Василя Стуса Опис роботи Проєкт спрямовано на розробку нових екологічних процесів окислення природних і синтетичних речовин з використанням ферментно-органічних каталізаторів і «зеленого» окисника – молекулярного кисню. Будуть досліджені комбіновані каталітичні системи на основі лакказ та низькомолекулярних медіаторів – органічних сполук з >NOH фрагментом (оксимів, N-гідроксиімідів), стабільних аміноксильних радикалів, природних медіаторів фенольного типу. Досліджувані системи будуть застосовані у процесах окислення субстратів з відновлювальної рослинної сировини (лігнінових модельних сполук, терпенів, фуранових похідних), а також для комплексної окиснювальної деградації поллютантів стічних вод, таких як синтетичні барвники, агрохімікати, вибухові речовини. Узагальнення отриманих результатів у рамках цілісних механістичних моделей дозволить запропонувати нові принципи та підходи для раціонального конструювання «зелених» ензим-органічних каталітичних систем. Опис етапу  Досліджено процес окислення 4-МеО-бензилового спирту з використанням «зеленої» каталітичної системи оксидоредуктаза/редокс медіатор NOH-типу. Бензилові спирти є мономерними модельними нефенольними сполуками лігніну; їх окислення, каталізоване ферментами, використовують для імітації оксидативної трансформації лігніну. Для порівняльного дослідження були обрані комерційно доступні універсальні ферменти – грибкову лакказу Trametes Versicolor та рослинну пероксидазу хрону. Oтримані результати свідчать про те, що пероксидаза є значно більш ефективним ферментом для окислення 4-МеО-бензилового спирту до відповідного бензальдегіду порівняно з лакказою. Оптимізація процесу – підбір температури, часу реакції, рН, органічного розчинника, концентрації фермента, медіатора, субстрата, дозволили запропонувати протокол процесу окислення, яке відбувається в м’яких умовах з виходом бензальдегіду до 87% (селективність 100%) на протязі 1 години. Проведено моніторинг ефективності арилзаміщених N-гідроксифталімідів, як редокс медіаторів, у процесі окислення 4-МеО-бензилового спирту. Проаналізовано вплив таких властивостей медіаторів, як редокс потенціал, стеричні характеристики, стабільність відповідних радикалів, їх активність у реакціях НАТ та індекси глобальної електрофільності. Найбільш активним медіатором виявився 4-МеО-NHPI. Проведене дослідження може стати базою для подальшого покращення структури медіатора та створення більш ефективних ферментно-медіаторних систем для важливих біокаталітичних протоколів. Опис продукції Автори роботи Гордєєва Ірина Олександрівна Кущ Ольга Василівна Пухно Наталія Геннадіївна Сіробаба Сергій Іванович Додано в НРАТ 2024-12-16 Закрити