Реєстраційний номер
0821U102939, Дисертація доктора філософії
На здобуття
Доктор філософії
Дата захисту
21-12-2021
Статус
Захищена
Назва роботи
Синтез, структура та властивості плівкових матеріалів на основі органо-неорганічного перовськиту CH3NH3PbI3
Здобувач
Торчинюк Павло Васильович,
Керівник Білоус Анатолій Григорович
Опонент Колотілов Сергій Володимирович
Опонент Фрицький Ігор Олегович
Рецензент Бережницька Олександра Степанівна
Рецензент Орисик Світлана Іванівна
Установа, організація, у вченій раді якої відбудеться/відбувся захист
Інститут загальної та неорганічної хімії ім. В. І. Вернадського Національної академії наук України
Опис
Дисертаційна робота присвячена синтезу плівок органо-неорганічних сполук CH3NH3PbI3 зі структурою перовськиту, дослідженню їх властивостей залежно від співвідношення вихідних реагентів та розчинника, пошуку шляхів підвищення стійкості плівок органо-неорганічних перовськитів, які можуть бути використанні при створенні елементів перетворення сонячної енергії в електричну.
В дисертації було синтезовано органо-неорганічні перовськити CH3NH3PbI3 одностадійним осадженням із розчинів та отримано плівки методом spin-coating. Для синтезу плівок органо-неорганічних перовськитів використовували різні співвідношення вихідних реагентів PbI2 та CH3NH3I (1:1, 1:2, 1:3) та розчинники диметилформамід (DMF) та диметилсульфоксид (DMSO). Вивчено особливості утворення структури перовськиту залежно від співвідношення вихідних реагентів PbI2:CH3NH3I та розчинника DMF, DMSO. Встановлено, що при використанні розчинника DMF та різного співвідношення PbI2:CH3NH3I, органо-неорганічний перовськит CH3NH3PbI3 починає утворюватися при обробці плівки при температурі 20-25 °С. При використанні DMSO перовськит CH3NH3PbI3 починає утворюватися при Т=60 °С для співвідношення 1:1, 1:2 та при Т=70 °С для співвідношення 1:3.
При співвідношенні вихідних реагентів 1:1 у розчиннику DMSO не вдалося отримати однофазну плівку перовськиту, завжди присутні сліди домішкової фази (CH3NH3)2(DMF)2Pb3I8. У всіх інших випадках (розчинники DMF і DMSO) утворюється однофазна структура органо-неорганічного перовськиту одного хімічного складу, але з різною морфологією. Температура утворення однофазної плівки органо-неорганічного перовськиту залежить від співвідношення PbI2:CH3NH3I та розчинника. Встановлено, що однофазні плівки перовськиту утворюються при 115 °С, 170 °С, 175 °С для співвідношення вихідних реагентів 1:1, 1:2, 1:3 у розчиннику DMF. При використанні розчинника DMSO однофазні плівки утворюються при 190 °С, 205 °С при співвідношенні 1:2, 1:3, відповідно.
Залежно від співвідношення вихідних реагентів, розчинених у DMF та температури обробки плівок, утворення органо-неорганічного перовськиту відбувається через утворення 3 проміжних сполук (1:1), через утворення 4 проміжних сполук (1:2) та через утворення 2 проміжних сполук (1:3). Крім перовськиту CH3NH3PbI3 у плівках можуть бути наявні інші проміжні сполуки: (CH3NH3)2(DMF)xPbI4, (CH3NH3)3(DMF)PbI5, (CH3NH3)2(DMF)2Pb2I6 та (CH3NH3)2(DMF)2Pb3I8.
Залежно від співвідношення PbI2 та CH3NH3I, розчинених у DMSO та температури термообробки, утворення перовськиту CH3NH3PbI3 відбувається через утворення 4 проміжних сполуки (CH3NH3)2(DMSO)xPbI4, (CH3NH3)2(DMSO)2Pb3I8, PbI2•2DMSO, PbI2•DMSO.
Визначено структурні параметри органо-неорганічних перовськитів (параметри елементарної комірки, об’єм комірки). Встановлено, що зі збільшенням співвідношення вихідних реагентів відбувається збільшення об’єму комірки для плівок перовськиту, що пов'язано із збільшенням кількості розчинника, що входить в структуру перовськиту. Об’єм комірки для плівок CH3NH3PbI3, отриманих у розчиннику DMSO є меншим, ніж при використанні DMF. Кристалічність плівок залежить від співвідношення вихідних реагентів, розчинника та температури обробки плівки. На залежності кристалічності від температури обробки плівки спостерігаються два максимуми: перший – зумовлений внеском кристалічних проміжних сполук та перовськиту, другий – зумовлений внеском кристалічної фази перовськиту.
Дата реєстрації
2021-12-22
Додано/оновлено в НРАТ
2021-12-22 / 2026-07-01
