Реєстраційний номер
0824U002957, Дисертація доктора філософії
На здобуття
Доктор філософії
Дата захисту
16-10-2024
Статус
Захищена
Назва роботи
Нанокристали неорганічних галогеновмісних перовськітів зі стабільними люмінесцентними та сцинтиляційними параметрами
Здобувач
Скрипник Тамара Володимирівна,
Керівник Беспалова Ірина Ігорівна
Опонент Зоренко Юрій Володимирович
Опонент Теребіленко Катерина Володимирівна
Рецензент Самойлов Олександр Миколайович
Рецензент Чергинець Віктор Леонідович
Установа, організація, у вченій раді якої відбудеться/відбувся захист
Інститут сцинтиляційних матеріалів Національної академії наук України
Опис
Дисертацію присвячено визначенню, стабілізації та поліпшенню оптичних та сцинтиляційних властивостей нанокристалів галогенідних перовськітів CsPbX3 (Х= Cl, Br, I) у складі полімерних композиційних матеріалів для подальшого практичного використання. Розроблено нові хімічні підходи для створення наноструктурованих композиційних матеріалів з люмінесценцією (370-510 нм) на основі CsPbX3 і різних полімерів та визначено оптимальні концентрації нанокристалів у композитах.
У першому розділі показан аналіз літературних джерел, що вказує на необхідність детальніших досліджень щодо стабілізації нанокристалів CsPbX3 (Х= Cl, Br, I) у полімерних матеріалах та визначення їх люмінесцентних і сцинтиляційних властивостей. Для цього були визначені такі основні завдання, як розробка методу отримання нанокристалів CsPbX3, адаптація методик введення нанокристалів у полімери та визначення оптимальних концентрацій, вивчення люмінесцентних властивостей матеріалів, оцінка впливу зовнішніх чинників на стабільність нанокристалів та визначення сцинтиляційних параметрів композиційних матеріалів.
У другому розділі описано адаптовані та розроблені методики отримання нанокристалів і композиційних матеріалів, встановлено закономірності введення нанокристалів до полімерів. Виявлено, поведінку поведінку полімерних метеріалів у таких розчинниках, як вода, толуол та хлороформ. Проведений експеримент показав, що хлороформ пошкоджує полімерну структуру, тому не підходить для виготовлення композиційних матеріалів.
В третьому розділі отримано колоїдні розчини нанокристалів CsPbCl3, CsPbBrCl2, CsPbClBr2, CsPbBr3, CsPbIBr2, CsPbBrI2 з інтенсивною люмінесценцією, яка має максимуми 406 нм, 435 нм, 488 нм, 512 нм, 530 нм та 534 нм відповідно. Вимірювання оптичних властивостей показали, що стабільність люмінесценції змінюється через агломерацію, деградацію, осадження та вимивання нанокристалів. Агломерація спричиняє зсув максимуму люмінесценції в червоний діапазон, а осадження і деградація знижують інтенсивність через зменшення кількості кристалів у розчині.
В четвертому розділі експериментально визначено оптимальні концентрації нанокристалів перовськіта в композиційних матеріалах. Було визначено вплив зовнішніх факторів, таких як світло та температура, на оптичні властивості нанокристалів у композиційних матеріалах. Виявлено, що вкористання поліакрилата як основи для композиційних матеріалів покращує стабільність нанокристалів, запобігаючи деградації та окисленню, що сприяє збереженню їх оптичних характеристик протягом тривалого часу. Результати експериментів підкреслюють важливість врахування складу композиційних матеріалів та умов навколишнього середовища для практичного застосування нанокристалів.
В п’ятому розділі отримано прозорі плівки ПММА з нанокристалами CsPbBr3, досліджено їх фотолюмінесцентні та сцинтиляційні властивості. Вперше використано стандартизований метод IEC 62372:2021 та моделювання Монте-Карло для визначення абсолютної світловіддачі (ALY) композитів CsPbBr3-ПММА. Визначено, що плівки демонструють інтенсивну фотолюмінесценцію, наносекундний час загасання та чутливість до α-випромінювання. При товщині 200 мкм випромінюють близько 860 фотонів на 1 МеВ поглиненої енергії. Попередня оцінка радіолюмінесценції показує, що такі матеріали можуть бути використані для високошвидкісних сцинтиляційних детекторів та спектрометричних досліджень.
Наукова новизна одержаних результатів полягає в тому, що в роботі вперше:
Визначено основні параметри та послідовність введення нанокристалів перовськітів складу CsPbX3 (де X = Cl, Br) у полімери поліметилметакрилат, поліакрилат, поліуретанова смола, полідиметилсилоксан, полістирол та показано, що оптимальна концентрація нанокристалів перовськітів незалежно від аніонного складу знаходиться на рівні 0,01 мас %; виключенням є композиційний матеріал на основі поліметилметакрилату, де оптимальна концентрація нанокристалів становить 1,5-2 мас%.
Було встановлено, що толуол є більш прийнятним дисперсійним середовищем порівняно з хлороформом з точки зору кращої стабільності нанокристалів перовськітів, у якому нанокристалів стабільні понад 14 днів з максимумом люмінесценції на 510 нм, в той час як у хлороформних колоїдних розчинах нанокристалів люмінесценція зникає через 5 днів.
Оцінено стабільність люмінесцентних композиційних матеріалі на основі поліакрилата через порівняння інтенсивності фотолюмінесценції щойно виготовлених зразків та після витримування за різних зовнішніх умов. Показано, що температура має значній вплив на інтенсивність люмінесценції композиційних матеріалів, яка значно знижується вже через 30-36 годин. В той час як витримка зразків на відкритому повітрі не має значного впливу на інтенсивність люмінесценції композиційних матеріалів та зберігається більше ніж 20 днів.
Дата реєстрації
2024-08-30
Додано/оновлено в НРАТ
2024-08-30 / 2026-07-01
